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材料原子?分子科學(xué)研究所在《ACS Nano》等國際知名期刊發(fā)表7篇高水平論文

2020年12月03日 10:51 文、圖/前沿院 蘇慶梅 點(diǎn)擊:[]

近日,前沿院材料原子分子科學(xué)研究所在許并社教授的帶領(lǐng)下在能源、環(huán)境、光電等領(lǐng)域取得系列重要研究進(jìn)展,相繼在《ACS Nano》(IF=14.588)等國際知名期刊發(fā)表7篇高水平論文。該系列成果的取得標(biāo)志著我校大力引進(jìn)高層次人才的成效日趨凸顯,科研團(tuán)隊(duì)和科研平臺的建設(shè)逐漸成熟,為我??茖W(xué)研究和人才培養(yǎng)提供了強(qiáng)有力支撐,也將進(jìn)一步提升我校在材料科學(xué)領(lǐng)域的國際影響力。

蘇慶梅和杜高輝教授在抑制多硫化物的穿梭,提高鋰硫電池性能方面取得了重要研究進(jìn)展。相關(guān)成果以“Tuningthe Band Structure of MoS2via Co9S8@MoS2Core-Shell Structure to Boost Catalytic Activity for Lithium-Sulfur Batteries”為題發(fā)表在國際知名期刊《ACS Nano》上。蘇慶梅、杜高輝和許并社教授為共同通訊作者,我校為第一單位和唯一通訊單位。

由于理論能量密度高(2600 Wh kg-1),成本低以及元素硫的自然資源豐富,鋰硫電池被認(rèn)為是儲能設(shè)備的極佳潛在替代品。但是,由于若干嚴(yán)重的技術(shù)挑戰(zhàn),如可溶性多硫化鋰的“穿梭效應(yīng)”,緩慢的轉(zhuǎn)化反應(yīng)動力學(xué),硫和放電產(chǎn)物(Li2S2/Li2S)的低電導(dǎo)率,以及在放電過程中高達(dá)80%的體積膨脹,使鋰硫電池的實(shí)際應(yīng)用受到一定的限制。針對這一問題蘇慶梅和杜高輝教授設(shè)計(jì)了一種集高導(dǎo)電、高催化活性和良好吸附性能的一體化功能層。通過靜電紡絲和高溫退火處理,嚴(yán)格控制制備工藝獲得了Co9S8@MoS2異質(zhì)結(jié)構(gòu),實(shí)現(xiàn)原子級別MoS2包覆的精確控制。通過異質(zhì)結(jié)構(gòu)的構(gòu)筑實(shí)現(xiàn)了對MoS2能帶結(jié)構(gòu)的調(diào)控,該結(jié)構(gòu)被用作抑制多硫化鋰穿梭效應(yīng)的功能層,可以有效吸附多硫化鋰并催化Li2S2轉(zhuǎn)化為Li2S,抑制多硫化鋰的穿梭,提高硫的利用率,進(jìn)而優(yōu)化鋰硫電池的性能。

Co9S8@MoS2/CNF用作鋰硫電池功能層的示意圖

Co9S8@MoS2核殼結(jié)構(gòu)的TEM,HRTEM及STEM-mapping表征結(jié)果

Li2S的成核實(shí)驗(yàn)結(jié)果及Li2S2在不同功能層結(jié)合能和解吸能的DFT計(jì)算結(jié)果

【論文鏈接】

Tuning the Band Structure of MoS2via Co9S8@MoS2Core-Shell Structure to Boost Catalytic Activity for Lithium-Sulfur Batteries.ACS Nano,https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.0c07332.

郝曉東副教授通過超臨界水合成出{100}晶面暴露的Cr摻雜CeO2納米晶,結(jié)合先進(jìn)的球差校正電子顯微鏡,深入研究了Cr摻雜元素對CeO2納米晶中的原子結(jié)構(gòu)、離子價態(tài)、氧空位形成和分布,及影響儲氧性能的關(guān)系和規(guī)律。本研究加深了對摻雜CeO2納米材料的缺陷形成和作用機(jī)制的理解,為設(shè)計(jì)和制備基于活性摻雜、晶面調(diào)控、納米尺寸化等功能化因素的新型的CeO2基催化劑提供可靠的理論依據(jù)和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。相關(guān)成果發(fā)表在國際知名期刊Acta Materialia(IF= 7.565)(https://doi.org/10.1016/j.actamat.2020.11.015)上。

STEM-EELS逐層定量地研究了Cr摻雜CeO2納米晶中各原子層的價態(tài)分布

馬淑芳教授利用變溫微區(qū)光致發(fā)光譜儀(PL)和球差校正電子顯微鏡(ACTEM)分析了GaN基綠光LED老化后發(fā)光性能和有源區(qū)微觀結(jié)構(gòu)的變化。PL結(jié)果表明,老化后GaN基LED的發(fā)光強(qiáng)度下降36.8%且峰值波長藍(lán)移1.6nm;STEM觀察進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)了老化后InGaN量子阱中出現(xiàn)In間隙原子,InGaN量子阱的馳豫度達(dá)80%。結(jié)合HRXRD結(jié)果以及DFT計(jì)算,老化后GaN基綠光LED發(fā)光性能下降是由于點(diǎn)缺陷密度的增加、量子限制效應(yīng)減弱以及量子限制斯塔克效應(yīng)增強(qiáng)導(dǎo)致。本項(xiàng)工作利用ACTEM直接觀察到In間隙原子,揭示了點(diǎn)缺陷對GaN基綠光LED發(fā)光性能的影響機(jī)制。相關(guān)成果發(fā)表在國際知名期刊Appl. Phys. Lett.(IF= 3.597)(https://doi.org/10.1063/5.0021659)上。

老化前后量子阱區(qū)域的STEMHAADF圖

丁書凱副教授和杜高輝教授采用納米液滴作為納米反應(yīng)器,原位光聚合二官能團(tuán)單體獲得納米網(wǎng)狀交聯(lián)聚合物作為納米石墨烯片前驅(qū)體。最終在煅燒氧化還原過程中,利用納米網(wǎng)狀交聯(lián)聚合物形成二維層流石墨烯納米片基體。該基體用于鋰離子電池負(fù)極材料,在電流密度100mAg-1,500圈下,獲得了565mAhg-1高比容量。并且展現(xiàn)出了與金屬納米顆粒復(fù)合優(yōu)勢。相關(guān)成果發(fā)表在期刊Carbon(IF=8.821)(https://doi.org/10.1016/j.carbon.2020.01.075)上。

有機(jī)分子限域反應(yīng)制備二維層狀石墨烯納米片基體

蘇慶梅和杜高輝教授針對金屬鋰具有高的活性,與電解液會發(fā)生副反應(yīng),在電化學(xué)循環(huán)中容易損耗,導(dǎo)致較低的庫倫效率;且在反復(fù)沉積/剝離過程中,鋰枝晶生長刺穿隔膜引發(fā)電池內(nèi)部短路、熱失控,甚至發(fā)生起火爆炸等問題,構(gòu)筑了無機(jī)陶瓷和有機(jī)聚合物互嵌的雙連續(xù)結(jié)構(gòu)復(fù)合固態(tài)電解質(zhì),提高了離子電導(dǎo)率、抑制了鋰枝晶的生長、改善了鋰金屬電池的性能。利用涂覆法室溫下構(gòu)筑了Li0.35La0.55TiO3納米線填充PVDF復(fù)合固態(tài)電解質(zhì),該復(fù)合電解質(zhì)具有較高的室溫離子電導(dǎo)率、較寬的電化學(xué)窗口和高的機(jī)械性能,相關(guān)成果以“Li0.35La0.55TiO3Nanofibers Enhanced Poly(vinylidene fluoride)-Based Composite Polymer Electrolytes for All-Solid-State Batteries”為題發(fā)表在期刊ACS Appl. Mater. & Interface(IF=8.758)(https://doi.org/10.1021/acsami.9b14824)上。

PVDF/LLTO復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)的制備流程圖

進(jìn)一步,針對高鎳正極的強(qiáng)氧化性和金屬鋰的強(qiáng)還原性,構(gòu)筑了三明治結(jié)構(gòu)的超薄復(fù)合固態(tài)電解質(zhì),該研究中將固態(tài)電解質(zhì)的厚度控制到了9.6μm,此三明治結(jié)構(gòu)可以很好地抑制鋰枝晶的生長,并提供優(yōu)良的界面接觸,優(yōu)化電池性能,相關(guān)成果以“Ultrathin, flexible, and sandwiched structure composite polymer electrolyte membrane for solid-state lithium batteries”為題發(fā)表在期刊J.Membr. Sci. (IF=7.183) (https://doi.org/10.1016/j.memsci.2020.118734)上。

孫東峰副教授和余愿教授采用一步溶劑熱法原位合成Bi@Bi2O2CO3光催化劑,而且Bi2O2CO3納米片上的Bi納米顆粒具有可調(diào)控性,通過Bi納米顆粒的等離子體效應(yīng)來提高Bi2O2CO3的光催化產(chǎn)氫活性。相關(guān)成果發(fā)表在Journal of Colloid and Interface Science(IF=7.489)(https://doi.org/10.1016/j.jcis.2020.03.021)上。

Bi@Bi2O2CO3光催化產(chǎn)氫示意圖

(終審:杜楊 核稿:強(qiáng)濤濤 編輯:宇文翔 學(xué)生編輯:韓佳蓉)

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