近日，我校環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院朱鵬飛副教授聯(lián)合哈爾濱工業(yè)大學(xué)李英宣教授在國際催化領(lǐng)域頂級期刊《ACSCatalysis》（IF=12.9，中科院一區(qū)）上發(fā)表題為“Boosting Photocatalytic CO₂Reduction with H₂O by Oxygen Vacancies and Hydroxyls Tailored SrBi₂Ta₂O₉Surface Frustrated Lewis Pairs”的研究論文。該研究通過在SrBi₂Ta₂O₉（SBT）表面成功構(gòu)筑受阻Lewis酸堿對（FLPs），利用氧空位（V_O）和表面羥基(-OH)分別作為Lewis酸位點和Lewis堿位點，有效地提高了SBT對CO₂的吸附和活化能力，合成的V_O-SBT-OH催化劑在沒有任何犧牲劑和助催化劑的情況下用純水將CO₂高效還原為CO，達到了反應(yīng)60小時的穩(wěn)定性。我校為論文的第一通訊單位，碩士生宋佳欣為第一作者，朱鵬飛副教授和李英宣教授為通訊作者。

利用太陽能驅(qū)動還原CO₂為高附加值化學(xué)品受到了廣泛關(guān)注和研究。對于光催化還原CO₂過程，CO₂在催化劑表面的吸附與活化是實現(xiàn)CO₂高效光催化還原的關(guān)鍵因素。但線性CO₂分子的高穩(wěn)定性和C=O鍵的高鍵能(806 kJ mol^?1)嚴(yán)重阻礙了這一過程。研究表明，在氫氧化物上構(gòu)建FLPs可以促進CO₂在催化劑表面的吸附與活化，顯著提高CO₂還原性能。但是，由于缺乏表面羥基，在高惰性金屬氧化物上裁剪FLPs仍然是一個嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。此外，氧空位與羥基在CO₂還原過程中的協(xié)同作用需要進一步探究。本工作提出了具有FLPs的V_O-SBT-OH光催化CO₂還原的機理。(Ⅰ)H₂O在光熱條件下被解離為羥基并吸附在SBT表面，表面羥基和臨近的氧空位形成了FLPs。(Ⅱ)所形成的FLPs通過強相互作用與CO₂分子結(jié)合，形成了含碳中間體HCO₃^-。(Ⅲ)在光熱條件下，CO₂的C=O鍵斷裂，羥基被空穴氧化為O₂，CO被釋放出來。(IV)反應(yīng)過程中消耗的氧空位通過退火重新引入，而羥基則在H₂O的存在下原位補充，實現(xiàn)長期穩(wěn)定的CO₂還原。本研究結(jié)果為開發(fā)高效CO₂還原光催化劑，將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能提供了一條新途徑。

新聞小貼士：

朱鵬飛，工學(xué)博士，環(huán)境學(xué)院副教授，碩士生導(dǎo)師，環(huán)境科學(xué)與工程系主任。2016年博士畢業(yè)于日本國立富山大學(xué)，師從世界催化著名專家Prof. Noritatsu Tsubaki（椿范立，日本工程院院士）。目前主要從事多功能催化劑的合成及其CO₂光/熱催化轉(zhuǎn)化方面的研究，近年來先后主持國家自然科學(xué)基金、陜西省重點研發(fā)計劃等科研項目10余項。在ACS Catalysis,Chinese Journal of Catalysis, Applied Surface Science，Journal of Materials Chemistry A,Catalysis Science & Technology等期刊上發(fā)表論文30余篇。擔(dān)任期刊《低碳化學(xué)與化工》、《稀有金屬》、《Chinese Journal of Structural Chemistry》、《Journal of rare earths》等青年編委，《燃料化學(xué)學(xué)報》學(xué)術(shù)編輯/?？幬Ｈ脒x第二批陜西省“秦嶺生態(tài)保護青年學(xué)者”，高新企業(yè)技術(shù)顧問，為中國能源學(xué)會專家委員會委員，全國材料與器件科學(xué)家智庫專家委員會常務(wù)委員、中國化學(xué)會會員、中國化工學(xué)會會員、中國感光學(xué)會光催化專委會會員。

全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03186

（核稿：陳慶彩 編輯：劉倩）